PLUTONIUM AND POLONIUM CONCENTRATION LEVELS IN MUSSELS FROM THE SPANISH COAST

M.P. Antón

1*

, C. Gascó

1

, J.M. Benedicto

2

1 

CIEMAT. Avda Complutense 22, 28040 Madrid. Spain.

2 

IEO. C/ Varadero 1. San Pedro del Pinatar. 30740 Murcia. Spain.

Within the frame of the Mediterranean Mussel Watch Program some wild mussels Mytilus galloprovincialis samples were collected by the

Instituto Español de Oceanografía, IEO in the late spring of 2002 in several locations of the Spanish Mediterranean coast. At CIEMAT

laboratories these samples were pretreated and analyzed to measure the 

239+240

Pu, 210Po and 

137

Cs content. Polonium values ranged from

48±2 to 60±2 Bq/kg. Plutonium concentrations were around 10 mBq/kg. Cesium concentrations were below the detection limit.

Concentration activities obtained in samples taken from mussels farms located in Galicia (northwestern Spain) are also presented. 

Keywords: mussels, Spanish Mediterranean coast, plutonium, polonium

Rapp. Comm. int. Mer Médit., 37,2004

167

The large capacity of mussels to accumulate pollutants has

favoured their use as bioindicators of the contamination of the

surrounding ecosystem, avoiding the analysis of other matrices which

require more sophisticated and expensive techniques

(water/sediments). Mussels are considered appropriate bioindicators

due to their sedentary, filter-feeding habit, common abundance and

ease of collection. Since 1991, biomonitoring of the Iberian

Mediterranean coast has been performed by the Group “Studies on

Marine Contamination” from the IEO located in Murcia. This Group

examines the quality of surface coastal waters in 40 different stations,

analysing heavy metals (mercury, cadmium, lead, zinc and copper)

and organic compounds like PCBs, DDTs, HCB, etc. [1,2]. 

In 2002, CIEMAT got involved in the Mediterranean Mussel Watch

Program, sponsored by CIESM, with the aim of determining the

radionuclides content in Mytilus galloprovincialisfrom selected

Mediterranean locations, namely Delta del Ebro (fishing

region/marine farms), Cullera (medium populated area, 10000-

100000 inhabitants) and Algeciras-Guadarranque (heavily populated

zone, >100000 people/ industrilized area) [Fig. 1]. 

Mussel samples (about 200 units per station) were kindly taken by

IEO between mid-May and mid-June 2002. Following collection,

samples were cleaned with seawater, appropriately packaged and fast-

mailed to CIEMAT laboratories, where they were measured, weighed

(fresh weight), freeze-dried and weighed again (dry weight). 

Polonium was analysed in 5 grams aliquots digested with

concentrated HNO

3

and H

2

O

2

. The internal tracer 

209

Po was added

to the solution so obtained, then it was evaporated to near dryness.

The residue was dissolved with concentrated HCl and evaporated

again. The residue was treated with concentrated HCl; hydroxylamine

hydrochoride, bismuth and sodium citrate were also added. The

samples were then filtered through a paper filter and the residue was

rinsed with distilled water until reaching the appropriate volume for

the autodeposition of polonium following Flynn´s method.

Quantification was done by alpha-spectrometry.

For cesium measurements, the mussels ?esh was ashed at 450ºC for

12 hours. Gamma determinations were performed with a hyperpure

N-type germanium detector.

Plutonium analyses were carried out in stations Delta del Ebro and

Algeciras in about 6 grams subsamples following calcination at

450ºC. Galicia sample was ashed at 550ºC; sample size was 2 grams.

Brie?y, the ashes were digested with hot HNO

3

8N (3x) and then

filtered through a 0.45 

µ

m glass fiber filter. Following the attacks,

242

Pu was added as an internal tracer to calculate chemical recoveries.

Plutonium was purified using two ionic resins, namely AG 1x8 (20-50

mesh) to eliminate with HCl 10N most of the natural radionuclides

such as thorium and uranium and AG 1x8 (50-100 mesh) to remove

Th and U traces. Plutonium was eluted from the column with

NH

4

I/HCl, then electroplated following Talvitie´s method onto

stainless steel discs. At last, it was quantified by alpha-spectrometry

using PIPS detectors.

The results obtained are displayed in Table 1. As it can be observed,

in the Mediterranean stations polonium values vary from 48±2 to

60±2 Bq/kg. The two studied stations present similar average values.

Plutonium values were identical in both stations, namely 10±2.4 and

11±3.1 mBq/kg. Cesium values were below the detection limit, since

the amounts of sample available for gamma measurements were not

big enough. 

Mussel samples from Galicia present Po values similar to those

obtained in the Mediterranean stations. However, Pu results are close

to 6 times higher.

References

1- Rodríguez C., Guerrero J., Benedicto J.M. y Jornet A., 1995. Spatial

distribution of heavy metals in Mediterranean mussel Mytilus

galloprovincialisfrom Spanish Mediterranean coast. Rapp. Comm. Int.

Mer Médit.,34 : 145. ISSN 0373-434X.

2- Benedicto J.M., Rodríguez C., Guerrero J., Jornet A. Y Gómis C.,

1999. Niveles de metales traza en Reservas marinas y zonas de interés

ecológico de la costa mediterránea peninsular, utilizando mejillón como

bioindicador. Actas de la Jordanas Internacionales sobre Reservas

marinas, pp. 283-291. Ministerio de Agricultura, Pesca y Alimentación.

Secretaría General de Pesca Marítima. ISBN 84-491-0492-0.